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1858년 11월 6일 충남 태안군(泰安郡) 원북면(遠北面) 반계리(磻溪里)에서 ‘향당(鄕黨)의 고사(高士)’라고 칭송을 받던 아버지 이교환(李敎煥)과 어머니 청풍김씨(淸風金氏) 사이에서 장남으로 태어났다. 본관은 성주(星州)로, 시조는 고려 후기의 문신으로 정당문학(政堂文學)과 예문관(藝文館) 대제학(大提學)을 지낸 문열공(文烈公) 이조년(李兆年)의 20세손 이순유(李純由)이다.
부인 풍산홍씨(豊山洪氏)와의 사이에 혈육이 없어 동생의 아들 학순(學淳)을 양자로 입적하였다. 호는 옥파(沃坡) · 묵암(黙菴), 도호(道號)는 천연자(天然子), 필명으로 중고산인(中皐散人), 또는 중헌(中軒) 등을 사용하였다.
향리에서 한학을 공부하다가 1872년경 상경하였고, 1873년 문과에 급제하였다. 김윤식(金允植)을 스승으로 삼아 그 집을 왕래하며 개화사상을 배우고 사제의 인연을 맺었고 이도재(李道宰)로부터도 개화사상을 전수받은 바 있다고 한다. 『목민심서(牧民心書)』와 『흠흠신서(欽欽新書)』 등의 실학서적을 읽었고 박은식(朴殷植) · 정교(鄭喬) · 이동녕(李東寧) · 남궁억(南宮檍) · 양한묵(梁漢黙) 등과 실학에 과한 담론을 벌였다. 뿐만 아니라 자신이 직접 실학관련 서적을 저술하려고 계획하는 등 누구보다도 철저한 개화사상을 소유한 선각자였다.
1882년 수신사(修信使) 박영효(朴泳孝)의 수행원으로 일본을 다녀왔다. 이때 3개월간 체류하며 일본의 선진문물을 견문하고 커다란 자극을 받아 개화사상을 형성하고 개화운동을 전개하게 되었다. 귀국 후 1895년에는 내부 주사를 지냈고, 1898년에는 정3품 중추원(中樞院) 의관(議官)으로 10개월간 재임하며 관직 생활을 하였다. 당시 중추원은 의결권 없이 단순히 내각에서 교부하는 사항에 대해서만 의견을 개진하는 유명무실한 내각의 부속기관에 불과하였고, 이에 중추원에 대해 신랄히 비판하였다.
한편 이상재(李商在)의 권유로 독립협회에 참여하였으며, 1898년에는 대한제국민력회(大韓帝國民力會)를 조직 · 주도하였다. 대한제국민력회는 독립협회와 상보적(相補的) 단체로서 정부의 비정(秕政)을 비판하기 위하여 조직한 단체였다. 정부로부터 독립협회가 탄압당하자, 민력회 회장으로서 회원들을 동원하여 독립협회를 지원하였다.
1898년 8월 『제국신문(帝國新聞)』을 창간한 것은 그의 개화운동에서 큰 전기를 이뤘다. 그는 신문을 문명과 개화를 추진하는 모체이자 개명을 위한 나침반으로 여기고, 어려운 여건 속에서도 10여 년 간 『제국신문』의 발간을 주도하였다. 『제국신문』은 순한글판으로 발행되었으며, 독자층을 하층민과 부녀자를 대상으로 하였다. 이는 『제국신문』을 통해 여성을 국가발전에 유용한 잠재적 자원으로 인식하고 적극적이고 구체적인 여성해방론을 전개하기 위함이었다.
그러나 당시 사회에서는 『제국신문』을 ‘암(雌) 신문’이라 하고, 국한문 혼용체로 지식인들을 독자층으로 발행되던 『황성신문(皇城新聞)』을 ‘숫(雄) 신문’이라 불렀다. 이러한 보수적 유생들의 공격과 성토에도 아랑곳 않고 『제국신문』을 독립협회 여성 회원의 기관지임을 자처하며 사명감과 자부심을 갖고 신문을 발행하였다. 1906년에는 『만세보(萬歲報)』의 창간에도 관여하였으며, 1908년에는 대한협회를 조직하는 데 주도적으로 참여하고 동 협회보의 발행인 겸 편집인을 역임하는 등 활발한 언론활동을 펼쳤다.
49세이던 1906년 천도교(天道敎)에 입교하였다. 이미 1898년부터 손병희와 왕래하며 시국담을 나누고 동학(東學) 입교를 권유받는 등, 입교 훨씬 이전부터 동학사상에 상당한 호감을 지니고 있었다. 천도교 입교 후에는 『천도교월보(天道敎月報)』 과장과 천도교에서 운영하던 인쇄소인 보성사(普成社) 사장으로서 천도교단 내에서 중추적 역할을 수행하였다. 천도교의 역사를 정리한 『본교역사(本敎歷史)』 출간과 『동경대전(東經大典)』의 번역이 대표적 업적이다.
한편 개화의 방법으로서 학교의 설립을 중요시하며 학교 설립에도 적극 참여하였다. 1894년에는 보성보통학교(普成普通學校) 교장으로 취임하였으며 1898년 11월에는 민영환(閔泳煥) · 정교(鄭喬) 등과 사립흥화학교(私立興化學校)를 1902년 2월에는 김가진(金嘉鎭) · 지석영(池錫永) 등과 국문학교(國文學校)를 설립하였다.
1907년 9월부터 1909년 12월까지 2년여 동안은 정3품인 학부(學部)의 국문연구소 위원으로 활동하면서 국문 연구에서도 탁월한 견해를 제시하였다. 그가 제시한 종성관(終聲觀)은 『훈민정음해례종성해(訓民正音解例終聲解)』의 정신과 일치하는 것이며 오랜 관습을 중시하여 실용주의적인 견해를 보인 것으로 평가된다. 또한 발음기관설(發音器官說)의 제창도 탁견이다.
1910년 경술국치 직후 일제의 작위 수여 제의를 거절하고 본격적인 독립투쟁에 나섰다. 이때부터 민족주의에 대해 깊은 관심을 가졌다. ‘민족주의는 그 나라의 전통을 훼손치 않게 보존하려는 정치적 충성심의 발로’라고 정의하는 한편, 종교인이 선봉이 되어 동학운동을 계승한 대중봉기를 일으키고자 하였다.
보성사 사원을 중심으로 전개한 범국민신생활운동(汎國民新生活運動)은 비정치성 집회를 표방한 것이나, 실은 독립운동의 일환으로 계획한 것이었다. 1912년 7월 15일을 거사일로 정하고 자신이 손수 국민집회의 취지문, 건의문, 행동강령을 기초하였으나, 사전에 일제에 발각되어 실패로 돌아갔다.
또한 당시 중국에서 종교인 등이 합심하여 중국혁명동맹회(中國革命同盟會)를 개편하고 군소 정당을 모아 국민당(國民黨)을 결성한데 자극을 받아 손병희에게 비밀결사를 만들 것을 제의하였다. 이때부터 적극적으로 비밀결사 투쟁을 모색하였다. 1912년 10월에 조직된 민족문화수호운동본부(民族文化守護運動本部)는 이러한 배경 하에서 조직된 비밀결사였다. 손병희를 동 본부의 총재로 추대하고 자신은 회장에 취임하였다.
본부는 보성사에 두었고, 보성사 사원들을 중심으로 3개의 분과를 두었다. 1914년 8월에는 독립운동의 중추적 역할을 수행할 비밀결사 천도구국단(天道救國團)을 조직하였다. 역시 본부는 보성사에 두었으며, 손병희를 명예총재로 추대하고 자신은 단장에 취임하였다.
천도구국단은 첫 사업으로 섭외부로 하여금 당시 진행되고 있는 세계대전에서 일본의 승패 여부를 조사하는 정세 분석을 시도하였다. 일본이 패전할 것이라는 결과 보고를 받은 손병희는 그에게 천도구국단이 독립국가 건설의 수임기구 역할을 할 수 있도록 준비하라고 지시하였다. 그가 주도한 민족문화수호운동본부와 천도구국단은 천도교도들을 중심으로 한 것으로서 3 · 1운동의 모태가 된 비밀결사였다.
한편 1914년 갑인년을 맞이하여 ‘삼갑운동(三甲運動)’을 제창하였다. ‘삼갑운동’은 갑오년(1894)의 동학농민운동과 갑진년(1904) 손병희의 지시로 천도교도들의 단발과 흑의(黑衣) 착용을 골자로 하는 신생활개혁운동에 이은 또 다른 민중운동을 주장한 것이었다. 이 운동은 생활개선 등 비정치성을 표방하였으나, 실은 독립을 위한 민중운동으로 추진한 것이었다.
1914년 세계대전 발발 이후, 세계정세의 변화를 예의 주시하며 독립운동의 기회를 포착하려 하였다. 1915년부터는 본격적으로 대중 봉기를 추진하였고, 특히 1918년 일본의 ‘쌀 파동’의 혼란을 노려 식민지 통치가 느슨해진 틈을 이용하여 대중봉기를 계획하였다. 일기인 『묵암비망록』에는 1918년 손병희와 협의하여 이른바 ‘무오독립시위’를 계획하였으나, 실패하였다고 적고 있다.
1919년 2월 초순부터 최남선이 기초한 독립선언서가 완성되어 2월 15일 최린에게 건네졌다. 독립선언서는 완성 직후 기독교 측의 동의를 구한 후 오세창(吳世昌)이 총책을 맡고, 보성사 사장이었던 그의 책임 하에 인쇄가 진행되었다.
2월 16일 오세창으로부터 독립선언서의 인쇄를 의뢰받고 동의하였으며, 2월 26일 밤 오세창으로부터 조판한 것을 건네받았다. 그는 자신도 민족대표로 서명한 독립선언서를 보성사 직원 신영구(申永求)와 김홍규(金弘奎)에게 극비리에 인쇄할 것을 지시하여 2월 27일 2만 1천매를 인쇄하였다. 인쇄된 독립선언서는 오세창의 책임 아래 배포되었는데, 그는 배포 실무를 담당하였다.
이에 독립선언서를 자기 집으로 운반해 두고 비밀리에 배포하였다. 독립선언서의 배포는 어린 손녀 딸 장옥(璋玉)도 한몫 거들었다. 할아버지가 집에 없는 동안은 어린 장옥이 독립선언서를 나눠주었다.
1919년 2월 28일 민족대표들과 함께 손병희의 집에서 최종 회합을 갖고 다음날 있을 독립선언식의 결의를 다졌다. 3월 1일 오전까지 집에 남아있던 독립선언서를 배부한 뒤 약속 장소인 태화관으로 나갔다. 오후 2시, 태화관에 29명의 민족대표가 참석하자 손병희의 지시에 따라 자신이 인쇄 · 배포한 독립선언서의 일부 오자를 수정하며 크게 낭독하였다. 뒤이어 한용운의 인사말과 만세삼창이 있었다.
태화관에서의 독립선언식 이후 손병희 등 다른 민족대표들과 함께 일제에 붙잡혀 연행되었다. 일본 경찰들이 민족대표를 공손하게 대하자 이를 내란죄를 적용시켜 극형에 처하려는 간교한 술책으로 간파하였고, 일제의 고문이 가혹해지면서 일부 민족대표들의 나약한 행동을 보이는 것을 질타하면서 한용운 · 이승훈과 같이 의연한 자세를 보이는 민족대표를 칭송하였다. 그 자신은 일본 경찰, 검사와 판사의 심문에 대해 의연한 옥중투쟁을 전개하였다.
일본인 검사와 판사의 심문에 대해 일제의 강제 병탄에 반대하는 의사를 명확히 하고, 시기가 오면 또 다시 있는 힘을 다하여 독립운동을 할 것이라고 대답하였다. 그러나 ‘민족운동의 요람처’라 여긴 보성사의 앞날을 염려하여 자신과 함께 붙잡혀 온 보성사 총무 장효근(張孝根)을 보호하기 위하여 독립선언서의 인쇄와 배포과정에서 장효근이 관계하지 않았다고 거짓 대답을 하였다.
그러나 6월 28일 밤 보성사가 원인모를 화재로 소실되자 이를 독립선언서와 『조선독립신문(朝鮮獨立新聞)』을 인쇄한 것에 대한 일제의 보복으로 단정하며 절치부심하였다.
1920년 10월 30일 경성복심법원에서 이른바 「보안법」 및 「출판법」 위반 혐의로 징역 3년(미결구류일수 360일 본형산입)을 받고 서대문 형무소에서 옥고를 치렀다. 일제의 가혹한 고문과 힘든 수감생활에도 불구하고 국내외의 정세를 날카롭게 분석하며 후일을 도모하였다. 또한 출옥한 장효근이 면회 올 때마다 독립운동의 재기를 역설하였으며, 출옥과 동시에 제2의 3 · 1운동을 주도하고자 결심하였다.
1921년 12월 22일 가출옥 형식으로 석방되었다. 출옥 후 일제의 삼엄한 감시를 받았음에도 불구하고 옥중에서 결심한 제2독립운동을 실현하기 위하여 비밀리에 계획을 진행하였다. 한편으로는 이승만(李承晩)과 서재필(徐載弼) 등이 독립청원을 위해 노력하였던 태평양회의의 진행을 예의 주시하면서 그의 채택 여부에 관계없이 독립운동을 주도하기로 하였다.
3 · 1운동 발발 3주년인 1922년 3월 1일 보성사 직원들과 함께 거리에 나가 제2독립선언식을 거행하고자 하였다. 이때 낭독할 이른바 『자주독립선언문(自主獨立宣言文)』을 직접 기초하였다. 한문으로 작성한 초고는 번역하여 보성사에서 김홍규로 하여금 인쇄하도록 하였다. 그러나 선언서가 인쇄되는 도중 일제에 발각되어 압수당함으로써 실패로 그치고 말았다.
말년은 매우 불우하였다. 셋방에서 먹을 끼니조차 없이 지내다가 결국 영양실조로 1925년 8월 31일 68세를 일기로 서거하였다. 그러나 양자마저 옥고를 치르는 동안 병으로 사망하였고, 재산을 거의 남기지 않아 친지와 동지들의 주선으로 겨우 장례를 치를 수 있었다.
대한민국 정부는 1962년 건국훈장 대통령장을 추서하였다.
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