1920년대 중반부터 보성의 벌교지역을 중심으로 농민운동·노동운동·청년운동 등 사회운동을 주도하였다. 1925년 11월 서울의 조선노농총동맹(朝鮮勞農總同盟)에서 노동단체와 농민단체의 분립(分立)이 결정되자, 이에 찬성하여 12월 12일 보성군 벌교포(筏橋浦)에 있는 동벌노농동맹(東筏勞農同盟)에서도 노동연맹(勞動聯盟)과 농민연합회(農民聯合會)로 분립하여 새로 창립하기로 결정하였다. 그는 19일 창립되는 농민연합회의 창립준비위원으로 활동하였다.

1926년 4월 27일 벌교청년회관에서 노동연맹이 창립될 때 박맹(朴猛)·김인수(金寅洙)와 함께 전남노동연맹(全南勞動聯盟) 창립대회의 출석대표로 선정되었다. 1927년 4월 15일 벌교청년회(筏橋靑年會) 정기총회에서 임시의장으로 활동했다. 7월 30일 열린 신간회(新幹會) 벌교지회(筏橋支會) 설립대회에서 대표회원(代表會員)으로 선정되었다.

1928년 4월 26일 벌교청년회의 등사기(騰寫機)를 이용해 「정세보고(情勢報告)」라는 제목의 항일 문서를 인쇄하였다. 그 내용은 주로 일제당국 및 조선총독의 폭압적인 경찰정치를 비판하고 ‘약소민족인 한국 민족의 고혈(膏血)을 빨아먹는 수탈’에 대해 비난하는 것이었다. 이러한 내용의 문서를 약 30부 인쇄하여 다음날인 27일 벌교수산회사(筏橋水産會社)의 총회 자리에서 회원 수십 명에게 배포하였다.

벌교청년회 회장으로 활동하던 1928년 7월 26일 재만동포(在滿同胞)의 위문금 문제로 김익두(金益斗)와 함께 검거되었다. 재만 한국인의 구조(救助)를 목적으로 강우국(姜又國) 외 72명으로부터 모집한 자금 약 20원을 보관하던 중 이를 개인적인 용도로 유용하여 횡령(橫領)했다는 혐의였다. 그런데 7월 1일 신간회 벌교지회·고상청년회(古上靑年會) 등 벌교 내 각 사회단체가 긴급연합위원회를 개최하여 김익두의 비행을 응징에 대해 논의했다.

이 자리에서 나정윤은 2주 이내에 그 응징책을 마련하기 위한 실행위원으로 선정된 바 있다. 그럼에도 불구하고 일제당국은 오히려 김익두와 함께 나정윤에게도 횡령죄를 씌운 것이었다. 이 일을 빌미로 8월 16일 광주지방법원(光州地方法院) 순천지청(順天支廳)에서 이른바 ‘횡령죄 및 출판법 위반’으로 징역 8년에 집행유예 4년을 선고받았다. 이로 미루어볼 때 앞서 항일문서의 제작 배포 등 벌교사회 내에서의 반일적인 활동들에 대한 응징의 의미가 있었던 것 같다.

정부는 2018년에 대통령표창을 추서하였다.

• 판결문(判決文)(광주지방법원 순천지청：1928. 8. 16)
• 수형인명부(受刑人名簿)
• 집행원부(執行原簿)
• 중외일보(中外日報)(1925. 12. 18, 1927. 4. 22, 8. 4, 1928. 7. 4, 7. 30, 8. 17~18)
• 시대일보(時代日報)(1925. 5. 12)
• 조선일보(朝鮮日報)(1928. 4. 28)
• 동아일보(東亞日報)(1928. 5. 7)