1929년 11월 이후 일어난 광주학생운동의 소식을 전해 듣고 1930년 1월 9일경, 이화여자고등보통학교 기독교청년회(基督敎靑年會) 회장인 최복순(崔福順)을 중심으로 동기생 김진현(金鎭賢)과 함께 만세시위운동을 계획하고 이를 준비하였다. 이들은 박차정(朴次貞)을 통해 당시 근우회(槿友會) 서무부장이던 허정숙(許貞淑)과 협의하면서 광주학생운동의 동조시위를 주도해나갔다. 각 학년간의 단결을 위해 학년별로 본부를 정하여 상호 연락을 취하기로 했다. 중앙본부는 최복순이 맡았는데, 최윤숙은 김진현과 함께 중앙본부를 보조하는 역할을 담당하였다.

1월 12일 자택에서 최복순·김진현과 회합을 갖고 “학교는 경찰의 침입을 반대하라, 식민지 교육정책을 전폐시켜라, 광주학생사건에 대하여 분개하자, 학생 희생자 모두를 석방시켜라, 조선 청년 학생이여, 아아, 일본의 야만정책에 반대하자, 각 학교의 퇴학생을 복교시켜라”라는 6개 항목을 결의하였다. 이들은 이후 서울 시내 각 학교와 연락을 취하고 격문과 태극기(太極旗)를 준비하는 등 만세시위운동을 주도하였다. 최윤숙은 경성여자상업학교(京城女子商業學校)의 송계월(宋桂月), 여자미술학교(女子美術學校)의 최말수(崔末守), 배화여자고등보통학교(培花女子高等普通學校)의 김복문(金福文) 등에게 만세시위 계획을 전달하는 등으로 활동하였다.

이상의 준비를 거쳐 15일 오전 이화여자고등보통학교에서 최복순·김진현·이순옥(李順玉)을 비롯한 300여 명의 학생들과 함께 교정에서 태극기를 흔들며 ‘광주학생 석방 만세’ 등을 외치며 시위운동을 전개하였다. 이어서 일제히 학교 밖으로 나와 타교생과 함께 격문을 뿌리며 시위를 계속 하였다. 이와 같이 활동하다가 동료 학우 약 50명과 함께 일본 경찰에 붙잡혔다. 24일 서대문경찰서(西大門警察署)에 유치(留置)되었다가 2월 10일 최복순 등 7명과 함께 기소되었다. 3월 22일 경성지방법원(京城地方法院)에서 이른바 ‘보안법(保安法) 위반’으로 징역 6월에 집행유예 3년을 선고받고, 24일에 서대문형무소에서 풀려났다. 이 사건으로 인해 당시 이화여자고등보통학교는 1개월간 임시휴교를 했으며, 최윤숙 등은 퇴학처분을 받았으나 1946년 7월 명예졸업장을 받았다.

한편 최윤숙은 출옥한 후에도 독서회를 조직하고 1931년 6월 이화여자고등보통학교생들의 동맹휴교를 배후에서 지도하는 등으로 활동을 계속해나갔다. 이 과정에서 이운혁(李雲赫)·송도호(宋道浩)·허정숙·정관진(丁寬鎭) 등이 중심이 된 고려공산청년회(高麗共産靑年會) 계통의 ‘조선공산당재건준비회사건’에 연루되었다. 그즈음 또다시 일본 경찰에 체포되었으나 3개월여에 걸친 조사 끝에 9월 11일 불기소로 석방되었다.

정부는 2017년에 대통령표창을 추서하였다.

• 판결문(判決文)(경성지방법원：1930. 3. 22)
• 신분장지문원지(身分帳指紋原紙)(경찰청)
• 동아일보(東亞日報)(1930. 1. 24, 1. 31, 2. 11, 2. 18, 2. 20, 3. 9, 3. 18~20, 3. 24~26, 1931. 9. 2, 9. 12, 1960. 11. 4)
• 중외일보(中外日報)(1930. 1. 30~31, 2. 16, 3. 19, 3. 23)
• 매일신보(每日申報)(1930. 1. 31, 2. 11, 3. 19~20, 3. 24~25)
• 사상(思想)에 관한 정보철(情報綴)(1)
• 사상월보(思想月報)(조선총독부 검사국, 1931) 제1권 제6호 547면
• 동광(東光)(1931. 10. 4)
• 한민족독립운동사자료집(韓民族獨立運動史資料集) 51권(국사편찬위원회, 2002) 108~109, 150~154, 258면
• 한민족독립운동사자료집 52권(국사편찬위원회, 2002) 68~72, 205~207면
• 독립운동사(독립운동사편찬위원회, 1977) 제9권 589~600면
• 독립운동사(독립운동사편찬위원회, 1978) 제10권 904~906면